O problema é que com o primeiro comando você create
uma nova unidade lógica - quando terminar, você terá dois LDs, cada um contendo um disco.
O que você precisa fazer é adicionar o disco não atribuído ao original RAID0 LD e, em seguida, invocar o comando modify
.
Em outras palavras:
ctrl slot=0 ld=1 add drives=allunassigned
E então:
ctrl slot=0 ld=1 modify raid=1
Considere também aumentar a prioridade de reconstrução antes das etapas acima com:
ctrl slot=0 modify rebuildpriority=high
Isso deve funcionar.