Se você puder tolerar algum tempo de inatividade do storage array, faça algo assim:
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Desmonte o (s) sistema (s) de arquivos na matriz existente. Ou remonte o (s) sistema (s) de arquivos somente leitura. (O objetivo é colocar o (s) sistema (s) de arquivos em um estado quiesent seguro para copiar.)
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Crie uma nova matriz RAID1 degradada com sua nova unidade, tomando cuidado para particioná-la de modo a deixar algum espaço vazio no final da unidade (tendo aprendido sua lição).
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Crie o (s) sistema (s) de arquivos necessário (s) na nova matriz e copie todos os arquivos da matriz antiga para a nova.
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Remova completamente o array antigo e adicione o disco antigo ao novo array. Após a ressincronização, a nova matriz não será mais degradada.
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Atualize o fstab e o mdadm.conf para refletir a nova realidade e coloque o novo array em produção (ou seja, monte-o no local esperado).
Naturalmente, se a sua matriz existente contiver o sistema de arquivos raiz (ou for essencial para o sistema em execução), será necessário agendar algum tempo de inatividade para o servidor.