A arquitetura da estrutura .net deve ser a mesma do sistema operacional que você instalou. Em sua instância, você precisará da versão de 64 bits.
O que realmente acontece em 64 bits é que você obtém uma versão de 64 bits e uma de 32 bits, portanto, o aplicativo IIS carregará a versão de 32 bits.
Você precisará configurar os pools de aplicativos para serem executados usando o .net 4 depois de instalado.