Isso pode ser feito colocando um filtro WMI no seu objetos de implantação do GPO. O mecanismo de Diretiva de Grupo nas máquinas clientes verificará esse filtro para ver se o GPO específico se aplica a eles. Isso afeta o desempenho, mas faz o que você precisa.
Um bom filtro pode ser:
select * from Win32_OperatingSystem where OSArchitecture='64-bit'
Ele não vai pegar nenhum XP-64 que você possa ter por aí, mas deve pegar as instalações de 64 bits do Vista e do Win7. O inverso disso deve capturar suas instalações de 32 bits:
select * from Win32_OperatingSystem where OSArchitecture<>'64-bit'
Se não for explicitamente de 64 bits, instale a versão de 32 bits. Alternativamente, você poderia simplesmente colocar '32-bit' lá se você preferir seguir esse caminho.