Se você quiser forçar todos os usuários que acessam um domínio a fazê-lo através do IPv6 em vez do IPv4, a maneira correta de fazer isso é simplesmente não publicar nenhum registro A.
A partir das informações adicionais fornecidas nos comentários, entendo que seu provedor de hospedagem DNS atual não oferece suporte a uma configuração correta. Isso significa que você terá que mudar para outro provedor de hospedagem DNS.
Se por algum motivo você quiser ficar com o provedor atual, existe outra maneira de forçar os clientes a usar o IPv6, mesmo quando houver um registro A. Você pode apontar o registro A para um endereço IPv4 que responde com um pacote TCP RST a cada tentativa de conexão. A maioria dos clientes com acesso IPv6 mudará para o IPv6 se receber um RST por meio do IPv4.
Mas não aponte apenas seu registro A para algum endereço IPv4 aleatório que esteja respondendo com o RST no momento. Você precisa garantir que tenha um acordo com quem é responsável pelo host no endereço IPv4 para o qual você aponta, antes de começar a usá-lo.