Sim, não importa se você está instalando a versão de 32 bits ou 64 bits.
Desde que o seu computador suporte instruções de 64 bits, você pode instalar qualquer sistema operacional, 32 ou 64 bits, desde que eles funcionem bem com configurações de inicialização dupla.
Eu recomendo que você faça um md5sum
na imagem que você baixou e no CD gravado para ter certeza de que não há falhas nele, ou se for uma opção tente criar uma caneta USB usando unetbootin e teste dessa maneira.
Se o seu sistema funcionou com a instalação do Wubi, não há motivo para o LiveCD não funcionar, talvez ele simplesmente falhe ao carregar devido à configuração do BIOS ou à mídia incorreta.