Acho que o usuário "Serviço de rede" não está funcionando da maneira esperada.
Tente configurar o pool de aplicativos para ser executado como um usuário específico e, em seguida, adicione esse mesmo usuário aos logins do servidor slq. Em seguida, no mapeamento de usuários, forneça ao usuário o conjunto mínimo de permissões necessárias para os DBs específicos. Tipicamente, db_datareader e db_datawriter são suficientes.
Note que o usuário que você usa não precisa de nenhuma permissão especial na máquina. Pode ser um usuário local ou um usuário de domínio que não seja membro de nenhum grupo de segurança. Se você criar um novo usuário especificamente para essa finalidade, poderá torná-lo um usuário padrão e, em seguida, poderá entrar no gerenciador de usuários e removê-lo do grupo de usuários para que ele não tenha acesso padrão à máquina. Dessa forma, você ainda tem a vantagem de usar o método de autenticação do Windows na sua string de conexão.