O problema acabou sendo que eu estava tentando editar as coisas na Configuração do Usuário, mas na verdade estava configurado na Configuração do Computador. Uma descrição completa da solução está abaixo:
Você precisará configurar a política de grupo em Configuração do Computador, em vez de Configuração do Usuário.
Configuração do Computador / Políticas / Modelos Administrativos / Componentes do Windows / Internet Explorer
Lista de atribuições de sites para zona 1-Local, 2-Confiável, 3-Internet, 4-Restricted
Ao definir as configurações em Configuração do usuário / Manutenção do Internet Explorer, você está definindo as configurações padrão para o computador (o que geralmente é útil ao criar uma imagem da estação de trabalho). NÃO impõe as configurações após o fato.