-l 100%VG
tentará estender o volume lógico para que seu tamanho total seja igual ao tamanho total do grupo de volumes. Isso não é o que você quer - você já tem outro volume lógico nesse VG, que está ocupando espaço.
Se você quiser que o volume lógico use todo o espaço livre disponível no grupo de volumes, o comutador deve ser -l +100%FREE
(ou seja, tornar o novo tamanho de volume seu tamanho atual mais 100% do espaço livre no grupo de volumes ).
(Se é uma boa ideia ou não depende completamente de quão bem você sabe como as demandas de armazenamento nos dois LVs irão evoluir ao longo do tempo, eu acho.)