Você pode enganar o Unison dando a ele duas visões da mesma árvore que ele não reconhece como sendo a mesma árvore, através de um bind mount .
mkdir /media/Files-bind
bindfs -n /media/Files /media/Files-bind
unison /media/Files /media/Files-bind </dev/null
Eu não tenho certeza se ele realmente pré-compila os hashes de uma maneira que pode ser usada para outro par de arquivos, mas ele irá calcular os hashes dos arquivos locais duas vezes.
Suspeito que a única boa solução seria corrigir o Unison para adicionar a funcionalidade desejada.