Você precisa adicionar os repositórios primeiro.
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Edite
/etc/apt/sources.list
e adicione essas duas linhasdeb http://http.kali.org/ /kali main contrib non-free deb http://http.kali.org/ /wheezy main contrib non-free
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No tipo de terminal
apt-get update
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tente
apt-get install software-center
Deve funcionar.