Não com xmodmap , que altera apenas mapeamentos de teclado (que símbolos devem ser produzidos por quais chaves). Ligar um comando a uma combinação de teclas é uma tarefa para o gerenciador de janelas (já que geralmente é o aplicativo que recebe todos os eventos X) - portanto, depende de qual ambiente você está usando. Veja Gilles responder em Combinação de chaves de mapeamento com xmodmap .