Isso fez o que eu precisava:
gconftool-2 --set /apps/metacity/general/mouse_button_modifier --type string "<Alt>"
Eu descobri isso com base em outra pergunta: Gnome3 - Alterar o atalho de arrastar da janela
Parece que o clique com a tecla Alt pressionada está normalmente ativado e eu encontrei várias perguntas para desativá-lo. Meu caso foi o oposto. O recurso estava desativado e eu realmente queria ativá-lo.
UPDATE
Essa solução funcionou para o Gnome 3.0 em junho de 2012 e não funciona mais hoje. Veja a outra resposta que eu vinculei acima, a resposta parece ter sido atualizada mais recentemente, ou @STW comentário abaixo.