Não há uma interface do usuário para definir o limite de tamanho do cache, você terá que fazer isso usando o parâmetro de linha de comando
--disk-cache-size=xxx (in bytes)
Você pode verificar o tamanho do cache atual & Tamanho máximo indo para chrome://net-internals/#httpCache
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Atualmente, o Chrome ignora os valores acima de 2 GB ~ 2000000000