Sim, está funcionando, mas o atalho está sendo capturado pelo navegador normal da janela, em vez da janela Ferramentas do desenvolvedor do Chrome.
Para o atalho Ctrl + Shift + M para realmente abrir / alternar a barra de ferramentas / modo do dispositivo ( Em vez de abrir o pop-up do perfil do usuário, você precisa se concentrar na janela Ferramentas do desenvolvedor do Chrome . Este é um PITA na minha opinião.
Explicação
Isso acontece porque esse mesmo atalho é usado para abrir este pop-up de seleção de perfil de usuário (conforme descrito no Google Chrome atalhos de recursos ):
Log in a different user or browse as a Guest: Ctrl + Shift + m
Por último, parece que ainda não há como desativar os atalhos do Google Chrome, mas apenas substituí-los, atribuindo-os a extensões. Você pode ler mais sobre isso neste artigo link