Essa é a função de now (), para dar a hora atual.
O que você precisa é de algum VBA simples para retornar a data / hora atual quando um botão é pressionado.
Você não diz qual versão do Excel. Para 2010/2013, você precisará ativar a guia Desenvolvedor na Faixa de Opções e garantir que você defina o Excel para permitir a execução de macros.
Na guia do desenvolvedor, insira um "Button (Form Control)". Dê a ele uma nova macro para trabalhar.
Coloque o seguinte código:
Sub Button1_Click()
Application.ActiveCell.Value = Now()
End Sub
Insere a data / hora atual como um valor fixo na célula atualmente selecionada.