É possível mesclar dois ou mais dispositivos de armazenamento físico (SSD ou HDD) em uma partição grande, mas se nem todos esses dispositivos de armazenamento forem os mesmos, todos eles serão afunilados no dispositivo mais fraco. No seu caso, o seu HDD terá apenas 128 GB de armazenamento utilizável e o SSD será executado à velocidade do HDD. Essa técnica é chamada RAID, Redundant Array of Inexpensive (algumas pessoas dizem Independent) Discos. Ele apagará todos os seus dados ao criar o RAID. Então, sim, é possível, mas não, não se ajusta às suas necessidades.
A sua melhor solução, além de obter um SSD maior, é montar seu HDD em uma pasta em sua unidade C e mover arquivos raramente usados para o HDD. Se você já tiver arquivos no seu disco rígido, convém dividi-lo em duas partições e montar o novo. Depois que isso for configurado, nenhum dos caminhos do arquivo será quebrado, todos os seus atalhos e softwares funcionarão normalmente. Sua unidade C deve estar usando o sistema de arquivos NTFS. Para obter etapas detalhadas, aqui é um guia oficial da Microsoft.