"Desmontar" desmonta um sistema de arquivos. Se o seu dispositivo de armazenamento em massa USB (por exemplo, cartões de memória USB ou discos rígidos USB) contiver mais de uma partição, isso apenas desmontará o sistema de arquivos na partição atualmente selecionada.
"Remoção segura" faz o mesmo que "ejetar", suponho. No caso de dispositivos USB de armazenamento em massa, ele desliga o dispositivo, tornando-o inacessível (ele desaparecerá da lista de dispositivos até que você o desconecte e conecte novamente). Desligar o dispositivo antes de desmontar teria o mesmo resultado de desconectar o dispositivo USB sem desmontar: possível perda de dados.
Do ponto de vista da usabilidade, seria melhor se clicar no botão "remoção segura" para um dispositivo que ainda montou sistemas de arquivos iria apenas perguntar se não há problema em desmontar esses sistemas de arquivos, ou talvez apenas fazer isso sem perguntando, porque é mais provável que o usuário queira ...
Os equivalentes de linha de comando dos botões do Utilitário de Disco são:
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udisks --unmount
para o botão "Desmontar" -
udisks --detach
para o botão "Remoção Segura"