Também executamos o MS NLB, e você só precisa da entrada arp em que o host NLB é localmente, não em todos os outros dispositivos de rede em sua rede. Portanto, seja qual for a chave em que seu cluster NLB esteja, defina o static arp ali e não onde mais. Vai funcionar muito bem.
E você só precisa do endereço mac do IP do cluster. Se acontecer de você ter o cluster espalhado por dois ou mais switches, você precisará dessa entrada de arp dentro de cada switch que o NLB estiver distribuído.
Editar 1:
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Apenas certifique-se de adicionar apenas o arp no qual o NLB é finalizado. Minha sugestão seria finalizar o NLB em um switch mais moderno ou definir seu grupo NLB como Unicast. Além disso, verifique se você está executando os comandos "CatOS" e não os comandos "IOS". Eu acho que o seu switch está executando o catOS. Você verá um exemplo no link do cisco.