O problema será um processamento estrito de nomes. Para resolvê-lo, o aplicativo / serviço no qual ele está tentando acessar o caminho UNC deve usar o FQDN. Dê uma olhada neste link .
Enquanto o link acima fala sobre o IIS, isso ainda é relevante para você, pois o erro é o mesmo. A chave aqui é o código de status Hex que me alertou sobre o processamento estrito de nomes.
Se você seguir as etapas da parte 1 da solução alternativa, isso deve resolver seu problema para você. Não tente a solução 2, pois está muito suja e não está ensinando a avançar com a tecnologia. Ou seja Isso é algo que veio no Windows Server 2008 e permaneceu. Muitos dos que vivem nos dias de 2003 ainda são pegos por isso quando atualizam!
Ah, a propósito, o serviço precisa ser executado sob essa conta? Você poderia e esta é uma maneira mais inteligente de fazê-lo, executá-lo em SYSTEM local e, em seguida, no compartilhamento, forneça ao objeto AD Computer que precisa acessá-lo com os direitos apropriados. Isso seria modificar, não o controle total!