Você pode usar a opção isolcpus do kernel em conjunto com o comando taskset.
No Raspberry Pi, reserve o (s) núcleo (s) que deseja usar acrescentando o seguinte à linha em /boot/cmdline.txt.
Por exemplo para reservar os núcleos 2 e 3.
isolcpus=2,3
Em seguida, use o taskset para atribuir programas ao (s) núcleo (s).
Por exemplo para iniciar o interpretador Python.
taskset -c 3 python
man taskset
Se este é específico de Raspberry Pi, você precisa de um pouco de estrondo? Pode haver soluções já existentes.